Устройство за молекулна междина за специфично определяне на живачни йони - доклади

- Субекти
- Обобщение
- Въведение
- Резултати
- Дискусия
- Методи
- Приготвяне на наночастици Au с монослоеве от глутатионов слой
- Производство на устройства за молекулярно разделяне и измервания за откриване.
- Характеризиране
- Теоретични изчисления
- Допълнителна информация
- PDF файлове
- Допълнителна информация
- Коментари
Субекти
Обобщение
Въведение
Тук представяме устройство с молекулна междина чрез въвеждане на глутатион монослойни функционализирани Au наночастици (GSH) в микро прекъснат електрод и приложението му за електрическо определяне на токсични йони на тежки метали. Въпреки че много други метални йони, като Zn 2+, Cd 2+, Pb 2+ и др., Биха могли да взаимодействат с крайната функционална група на GSH на карбоксилна киселина, установихме, че споменатото устройство за молекулна междина показва отлична специфичност спрямо Hg 2+. Границата на откриване (LOD) всъщност достига около 1 nM. Теоретичните изчисления разкриват, че неговите гранични молекулни орбитали на образувания глутатионов димер, обвързан от йони на тежки метали между наночастиците Au, са отговорни за електронния трансфер на споменатото устройство за молекулярно разделяне.
Резултати
а) Au NPs, покрити с глутатион монослой; (b) Au NP монослоеве с глутатионов слой, сглобени самостоятелно между микроелектроди (отгоре) и две глутатионни молекули, съединени от метални йони, комплексирани с карбоксилни групи между две Au NP (отдолу).
Изображение в пълен размер
Фигури 2а и b показват TEM изображения с голямо увеличение на голи Au NPs и PN, съответно. За голи Au NP, техните повърхности очевидно са гладки, без модификатори. След модификация GSH, външността на Au NPs е покрита с тънък слой, маркиран с червени пунктирани линии, което се приписва на няколко неспецифично адсорбирани GSH молекули на повърхността му в допълнение към свързването на GSH монослоя с Au NPs. По-специално дебелината е около 1
(а) TEM изображение с голямо увеличение на гол Au NP. (б) TEM изображение с голямо увеличение на Au NPs с GSH (). Ясно се вижда 1–2 nm GSH слой. (c) SEM изображение на два съседни междуцифрови Au микроелектрода със самосглобени PN, вложката съответства на оптичната снимка на произведеното устройство за молекулярно разделяне. (г) Уголемено SEM изображение на PN между междуцифровите Au микроелектроди.
Изображение в пълен размер
Преди експериментите за откриване на йони на тежки метали първо бяха изследвани електрическите характеристики на произведените устройства за молекулярно разделяне (допълнителна фигура S2). По отношение на устройството, сглобено с Au NPs без никаква модификация, се наблюдава добра линейност в крива IV (Допълнителна фигура S2a). Очевидно той все още показва добри проводими свойства (токът е на ниво mA), което е добре според предишните доклади 4. Проводимостта на PN-сглобеното устройство обаче намалява драстично (токът е на ниво nA), което може да предполага молекулярна междина (допълнителна фигура S2c). Този резултат може да се отдаде на двойни молекулярни слоеве на GSH, блокиращи електронния транспорт между Au NP. За голи Au NP, този "блоков ефект" не съществува. Съпротивлението му възниква главно от ударен контакт на Au NPs със съседните наночастици. Схемата на техния електронен транспорт може да се види съответно на фиг. S2b и d. Следователно, горната електрическа характеристика косвено демонстрира образуването на GSH молекулен слой на повърхността на Au NPs.
(a - b) IV криви за устройства за молекулярно разделяне преди и след излагане на Zn 2+ (1 mM) и Hg 2+ (1 mM), съответно. Проводимостта е практически непроменена след потапяне в 1 mM разтвор на Zn 2+ и води до значителна промяна в разтвор от 1 mM Hg 2+. (в) Крива на откриване в реално време при различни концентрации на Hg 2+ за устройството за молекулярно разделяне при напрежение на поляризация от 0,1 V. (d) Специфичност на произведеното устройство за молекулярно разделяне. Концентрацията на всички изследвани метални йони е 1 mM; R b и Ra са съответно съпротивлението на устройството преди и след гмуркането.